Rasanter Anstieg der Dichlormethan-Emissionen aus China, abgeleitet aus atmosphärischen Beobachtungen

Nature Communications Band 12, Artikelnummer: 7279 (2021) Diesen Artikel zitieren

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Mit der erfolgreichen Umsetzung des Montrealer Protokolls über Stoffe, die zu einem Abbau der Ozonschicht führen, nimmt die Häufigkeit ozonabbauender Stoffe in der Atmosphäre weiterhin langsam ab und das antarktische Ozonloch zeigt Anzeichen einer Erholung. Allerdings machen die zunehmenden Emissionen unregulierter, kurzlebiger, anthropogener Chlorkohlenwasserstoffe einen Teil dieser Fortschritte zunichte. Hier berichten wir über einen Anstieg der Emissionen des industriell hergestellten Chlorkohlenstoffs Dichlormethan (CH2Cl2) aus China. Die Emissionen stiegen von 231 (213–245) Gg pro Jahr im Jahr 2011 auf 628 (599–658) Gg pro Jahr im Jahr 2019, mit einem durchschnittlichen jährlichen Anstieg von 13 (12–15) %, hauptsächlich aus Ostchina. Der Gesamtanstieg der CH2Cl2-Emissionen aus China hat die gleiche Größenordnung wie der globale Emissionsanstieg von 354 (281–427) Gg pro Jahr im gleichen Zeitraum. Wenn die globalen CH2Cl2-Emissionen auf dem Niveau von 2019 bleiben, könnte dies zu einer Verzögerung der Ozonerholung in der Antarktis um etwa fünf Jahre im Vergleich zu einem Szenario ohne CH2Cl2-Emissionen führen.

Die weltweiten Emissionen langlebiger ozonabbauender Substanzen (ODS) wie Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKW), Halone, Fluorchlorkohlenwasserstoffe (HCFCs) und Tetrachlorkohlenstoff (CCl4), die als Hauptverursacher des stratosphärischen Ozonabbaus gelten, sind im Laufe der Zeit deutlich zurückgegangen Ergebnis der Vorschriften des Montrealer Protokolls und seiner Änderungen1. Dies hat zu einer Verringerung der Brom- und Chlorvorkommen in der Stratosphäre und zur beginnenden Erholung des antarktischen Ozonlochs geführt2,3. Die verbleibenden Unsicherheiten hinsichtlich der Erholung der globalen Ozonschicht sind teilweise auf sehr kurzlebige halogenierte Substanzen (VSLS) zurückzuführen, definiert als Arten mit einer atmosphärischen Lebensdauer von weniger als ~6 Monaten1. Bisher ging man davon aus, dass VSLS nur einen geringen Einfluss auf den Chlor- und Bromgehalt in der Stratosphäre hat und daher nicht durch das Montrealer Protokoll reguliert wird. Jüngste Studien haben jedoch erhebliche und zunehmende Beiträge von VSLS4,5,6,7,8,9,10 zum Abbau der stratosphärischen Ozonschicht festgestellt, was einige der Vorteile des Montrealer Protokolls zunichte machen könnte, insbesondere wenn die Emissionen aus Regionen wie dem Osten stammen und Südasien, wo starke Konvektionssysteme ihren schnellen Transport in die Stratosphäre erleichtern4,8,11,12,13,14,15.

Dichlormethan (CH2Cl2), das am häufigsten vorkommende chlorhaltige VSLS mit einer Lebensdauer von ca. 6 Monaten16, macht ca. 70 % der gesamten stratosphärischen Quellgasinjektion aus chlorhaltigem VSLS1,7 aus. Dieser Stoff stammt hauptsächlich aus anthropogenen Quellen, einschließlich seiner Verwendung als emittierendes Lösungsmittel für Klebe- und Reinigungszwecke sowie als Ausgangsstoff für die Herstellung von Fluorkohlenwasserstoffen (HFC)17,18,19. Messungen des atmosphärischen Stoffmengenanteils von CH2Cl2 zeigen einen raschen Anstieg seit den 2000er Jahren, als die jährlichen globalen Mittelwerte einen Anstieg um das Doppelte erlebten, einschließlich einer Periode mit besonders schnellem Wachstum im Zeitraum 2012–20131,20. Eine Sensitivitätsstudie für ein globales chemisches Transportmodell6 schätzte eine erhebliche Verzögerung der Erholung der antarktischen Ozonschicht um bis zu ~30 Jahre, wenn das Wachstum des CH2Cl2-Molenbruchs mit der zwischen 2004 und 2014 beobachteten Geschwindigkeit anhielt. Der signifikante Anstieg der globalen Emissionen von CH2Cl2 , von 637 (600–673) Gg pro Jahr (1 Standardabweichung) im Jahr 2006 auf 1171 (1126–1216) Gg pro Jahr im Jahr 2017, wurde auf einen Anstieg der Industrieemissionen aus Asien zurückgeführt21. Da Emissionen aus Ost- und Südasien durch Konvektionssysteme schnell in die Stratosphäre transportiert werden können, ist es wichtig, die Emissionen aus dieser Region zu quantifizieren, um ihre zunehmenden Auswirkungen auf das stratosphärische Ozon zu verstehen. Es gibt jedoch nur wenige aus atmosphärischer Beobachtung abgeleitete (Top-down) Schätzungen der CH2Cl2-Emissionen in Asien und keine Schätzungen, die sich über mehrere Jahre erstrecken.

In dieser Studie schließen wir einen erheblichen Anstieg der jährlichen CH2Cl2-Emissionen aus China (definiert als das chinesische Festland, ohne Hongkong und Macao) im Zeitraum 2011–2019 ab, indem wir Messungen an neun Standorten im Land und einen inversen Modellierungsansatz verwenden. Diese Top-Down-Zeitreihe stimmt gut mit einer Bottom-Up-Inventur überein, die anhand neu verfügbarer Verbrauchs- und Produktionsdaten erstellt wurde. Wir stellen fest, dass der Anstieg der Emissionen aus China eine wichtige Rolle beim globalen Emissionswachstum spielt und dass dieser Anstieg das Potenzial hat, die Erholung der stratosphärischen Ozonschicht zu beeinflussen.

Hemisphärische CH2Cl2-Molenbrüche (Abb. 1) wurden geschätzt, indem grundlegende atmosphärische Messungen aus dem Advanced Global Atmospheric Gases Experiment (AGAGE)22 in ein 12-Box-Modell des atmosphärischen Transports und der Chemie23,24 integriert wurden (siehe Methoden). Die Jahresdurchschnitte der beobachteten Stoffmengenanteile stiegen zwischen 2011 und 2019 (einschließlich) kontinuierlich an, wobei auf der Nordhalbkugel ein größeres Wachstum beobachtet wurde als auf der Südhalbkugel. In diesem Zeitraum wurden die durchschnittlichen jährlichen Wachstumsraten für die nördliche und südliche Hemisphäre auf 2,29 (2,01–2,58) bzw. 0,71 (0,65–0,78) ppt pro Jahr (68 % Unsicherheit) geschätzt. Die höchste Wachstumsrate wurde in beiden Hemisphären im Zeitraum 2012–2013 verzeichnet, mit einer maximalen globalen durchschnittlichen Wachstumsrate von 4,43 (4,07–4,81) Prozentpunkten pro Jahr. Der große und zunehmende interhemisphärische Gradient für CH2Cl2 weist auf ein anhaltendes Wachstum der Emissionen der nördlichen Hemisphäre im Vergleich zu denen der südlichen Hemisphäre hin. Die aus dem 12-Boxen-Modell und den AGAGE-Daten abgeleiteten globalen Emissionen (Abb. 2a) stellen eine Aktualisierung der zuvor veröffentlichten Emissionen bis 20161 dar. Die Emissionen sind erheblich gestiegen, von 683 (541–825) Gg pro Jahr (68 % Unsicherheit) im Jahr 2011 auf 1038 (826–1251) Gg pro Jahr im Jahr 2019, was den vor 2016 beobachteten Trend fortsetzt, allerdings mit einer geringeren Emissionswachstumsrate nach 2017. Diese Schätzung zeigt einen ähnlichen Anstieg wie die kürzlich veröffentlichten globalen Emissionen, abgeleitet mit TOMCAT (einem globalen 3D-Modell). Modell) mit Messdaten sowohl von der US-amerikanischen National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA) als auch von AGAGE (angepasst an die NOAA-Kalibrierungsskala)21 oder abgeleitet unter Verwendung eines 12-Box-Modells mit Messdaten von NOAA allein1. Die verschiedenen globalen Emissionsschätzungen stimmen innerhalb eines Unsicherheitsbereichs von 1 SD überein, obwohl die Mittelwerte um etwa 10–20 % abweichen, was teilweise auf die Unterschiede in den Kalibrierungsskalen zwischen NOAA und AGAGE (~ 10 % bei der CH2Cl2-Messung) und auf Unterschiede in den Standorten zurückzuführen ist Messstellen, die bei der Inversion1 verwendet werden. Der Großteil des globalen Wachstums wurde bisher auf steigende Industrieemissionen aus Asien zurückgeführt21. Da China nachweislich einen großen Anteil an den Halogenkohlenwasserstoffemissionen in Asien hat und seine CH2Cl2-Emissionen voraussichtlich in der Zukunft zunehmen werden17,25, konzentrieren wir uns in dieser Studie auf die Emissionen aus China.

Globale Stoffmengenanteile von CH2Cl2 (2011–2019) wurden mithilfe des AGAGE-12-Box-Modells und Daten von 5 AGAGE-Hintergrundstandorten abgeleitet (siehe Methoden). Das obere Feld zeigt die Stoffmengenanteile in jeder Hemisphäre und ihre Trends (gestrichelte Linien). Das untere Feld zeigt die Wachstumsrate in jeder Hemisphäre mit einer Glättungszeitskala von ~1,4 Jahren67.

a Abgeleitete globale Emissionen von CH2Cl2 im Zeitraum 2011–2019 und Unsicherheiten (blaue Linie und Schattierung) sowie Emissionen aus China (von oben nach unten, inversionsbasiert) und Unsicherheiten (rote Linie und Schattierung). Globale Emissionen, die mithilfe des 12-Box-Modells mit NOAA-Daten1 (gelbe Linie) und von TOMCAT (einem globalen 3D-Modell) mit Daten aus mehreren Quellen21 (schwarze Linie) abgeleitet wurden, werden zum Vergleich im Diagramm angezeigt. Alle Unsicherheiten beziehen sich auf das 68 %-Intervall. b Vergleich der in dieser Studie abgeleiteten Top-Down-Emissionen aus China (rote Linie und Schattierung) mit früheren Bottom-Up-Zeitreihen (inventarbasiert)17 (Zeitraumüberschneidung 2011–2016, schwarze Linie) und anderen Schätzungen für bestimmte Jahre4,29 ,68,69,70. Das Ergebnis von Montzka et al.29 sind die regionalen CH2Cl2-Emissionen für Ostasien. ISC bedeutet „Interspezies-Korrelationsmethode“. Eine neue Bottom-up-Analyse für 2013–2019 (blaue Linie und Schattierung in b) wird anhand neu erhaltener Verbrauchs- und Produktionsdaten von CCAIA33 geschätzt (Daten in ergänzender Abbildung 4a dargestellt). Bottom-up-Ergebnisse für einzelne Sektoren sind in der ergänzenden Abbildung 4b dargestellt. Alle in dieser Studie geschätzten Emissionsergebnisse finden Sie in der Ergänzungstabelle 5.

Die CH2Cl2-Emissionen aus China wurden aus atmosphärischen Stoffmengenanteilen abgeleitet, die an neun entfernten Standorten innerhalb des Überwachungsnetzwerks der China Meteorological Administration (CMA) durch einen inversen Modellierungsansatz beobachtet wurden (siehe Methoden für Standortinformationen und siehe ergänzende Abbildung 1 und ergänzende Daten 1 für Mol). Brüche). Die abgeleiteten CH2Cl2-Emissionen aus China sind von 231 (213–245) Gg pro Jahr im Jahr 2011 auf 628 (599–658) Gg pro Jahr im Jahr 2019 gestiegen, mit einem Gesamtanstieg von 173 (149–195) % (Abb. 2a). Die mittlere jährliche Wachstumsrate der Emissionen beträgt 13 (12–15) %. Nach 2012 kam es zu einem raschen Anstieg der Emissionen, von 272 (247–291) Gg pro Jahr im Jahr 2012 auf 534 (477–574) Gg pro Jahr im Jahr 2015, was mit der größten beobachteten globalen Wachstumsrate des CH2Cl2-Molenbruchs zusammenfiel. Nach 2015 stiegen die Emissionen insgesamt weiter an, allerdings deutlich langsamer. Es wurde festgestellt, dass unsere modellierten Emissionen relativ unempfindlich gegenüber der A-priori-Emissionsschätzung und ihrer im Inversionsrahmen verwendeten Unsicherheit (ergänzende Abbildung 2) sowie gegenüber der zunehmenden Anzahl von Messstellen in der Inversion während des Untersuchungszeitraums (ergänzende Abbildung 3) sind ).

China ist einer der Hauptverursacher der globalen Halogenkohlenwasserstoffemissionen25. Durch den Vergleich unserer regionalen und globalen Schätzungen (Abb. 2a) stellen wir fest, dass China im Zeitraum 2011–2012 für etwa 30–35 % der weltweiten CH2Cl2-Emissionen verantwortlich war. Nach 2012 machten die Emissionen Chinas etwa 50–60 % der weltweiten Gesamtemissionen aus. Die abgeleiteten CH2Cl2-Emissionen aus China und die abgeleiteten globalen Emissionen in dieser Studie folgen ähnlichen Trends, und der Gesamtanstieg der CH2Cl2-Emissionen aus China während der Inversionsperiode, 397 (363–430) Gg pro Jahr zwischen 2011–2019, hat dies zur Folge gleiche Größenordnung wie der gesamte globale Anstieg, 354 (281–427) Gg pro Jahr. Diese Ergebnisse deuten stark darauf hin, dass China die Hauptquelle für den globalen Emissionsanstieg in diesem Untersuchungszeitraum ist.

Es gibt nur eine Zeitreihe für CH2Cl2-Emissionen aus China, die von Feng et al.17 abgeleitet wurde, bei der es sich um eine inventurbasierte Studie handelt. Zwischen 2011 und 2012 ähneln unsere Top-Down-Schätzungen (Inversion) der Bottom-Up-Schätzung (Bestand) (Abb. 2b). Nach 2012 stiegen unsere Top-Down-Schätzungen jedoch viel schneller an, was in späteren Jahren zu einer großen Diskrepanz führte. Ähnliche Diskrepanzen zwischen Top-Down- und Bottom-Up-Schätzungen wurden für andere Stoffe wie CCl426, Trichlorfluormethan (FCKW-11)25,27,28,29,30 und einige HFKW31,32 beobachtet und können teilweise dadurch erklärt werden unbekannte Quellen oder ungenaue Aktivitätsdaten oder Emissionsfaktoren. Unsere Ergebnisse stimmen gut mit der Bottom-up-Emissionsschätzung für 2015 von Oram et al.4 überein, die die gemeldete Produktion von HCFC-22 (CHClF2) in China nutzten, um die Chloroform (CHCl3)-Produktion abzuleiten, die für diese Menge an HCFC-22 erforderlich ist und nutzte dann das Produktionsverhältnis von CH2Cl2 zu CHCl3, um die CH2Cl2-Emissionen in China abzuschätzen. Die von Oram et al.4 abgeleiteten Produktionsdaten von CH2Cl2 sind viel höher als die von Feng et al.17 verwendeten Produktionswerte. Eine weitere unabhängige Schätzung29, die auf den Stoffmengenverhältnissen von CH2Cl2/HCFC-22 basiert, die am NOAA Mauna Loa Observatory in Hawaii gemessen wurden, ergibt eine regionale Emission von CH2Cl2 aus Ostasien von 440 Gg pro Jahr im Jahr 2016, was ebenfalls mit unseren Ergebnissen übereinstimmt.

Um die Diskrepanz mit der Bottom-up-Emissionszeitreihe von Feng et al.17 auszugleichen, wurde ein neues Bottom-up-Emissionsinventar nach der Methode von Feng et al.17 (mit einigen Modifikationen, siehe Methoden) unter Verwendung der neu gewonnenen Produktion geschätzt und Verbrauchsdaten für 2013–2019 von der China Chlor-Alkali Industry Association (CCAIA)33. CCAIA ist der einzige Alkaliindustrieverband in China und alle Chlormethanunternehmen/-hersteller sind Mitglieder. Diese Unternehmen sind dafür verantwortlich, ihre Produktionsdaten mit dem Verband zu teilen und sicherzustellen, dass der Datensatz für die gesamte Chloralkaliindustrie Chinas repräsentativ ist. Diese neu verfügbaren Produktions- und Verbrauchsschätzungen sind ungefähr doppelt so groß wie die von Feng et al.17 (ergänzende Abbildung 4a). Daher sind unsere neuen Bottom-up-Emissionsschätzungen deutlich größer (Ergebnisse in Abb. 2b, sektorale Ergebnisse in ergänzender Abb. 4b). Die Diskrepanzen zwischen den beiden Bottom-up-Beständen sind hauptsächlich auf den Sektor emittierender Lösungsmittel zurückzuführen, da in den beiden Studien unterschiedliche Produktions- und Verbrauchsdaten verwendet wurden. Der Bottom-up-Inventur zufolge ist der Lösungsmittelsektor für mehr als 90 % der gesamten CH2Cl2-Emissionen Chinas in allen Jahren und mehr als 85 % des Gesamtanstiegs während des Untersuchungszeitraums verantwortlich, was darauf hindeutet, dass der Lösungsmittelsektor die dominierende Quelle ist für die Emissionen von CH2Cl2 aus China. Unsere neuen Bottom-up-Emissionen sind ca. 10–20 % höher als unsere Top-down-Schätzungen, was möglicherweise auf die in unserer Bottom-up-Schätzung getroffene Annahme zurückzuführen ist, dass der gesamte Verbrauch mit Ausnahme der Rohstoffverwendung für HFC-32 (CH2F2) und der Verwendung in der pharmazeutischen Produktion galt als zu 100 % emittierend. Ein Teil von CH2Cl2 kann bei der Synthese von Feinchemikalien verwendet werden, obwohl es in unserer Analyse dem Sektor emittierender Lösungsmittel zugeordnet ist, was zu einem geringeren Gesamtemissionsgrad führen würde. Darüber hinaus führt das als Treibmittel für Polyurethanschäume (PU) verwendete CH2Cl2, das in dieser Studie zum Bereich der Verwendung emittierender Lösungsmittel zählt, zum Zeitpunkt der Verwendung möglicherweise nicht immer zu einer vollständigen Freisetzung. Unsere Bottom-up-Schätzungen sollten daher als Obergrenze für Chinas CH2Cl2-Emissionen betrachtet werden. Darüber hinaus kann es zu einer Verzögerung zwischen Produktion und Verbrauch kommen, was zu einer Verzögerung der Emissionen führt, die wir hier nicht berücksichtigen können.

Der östliche Teil Chinas, einschließlich eines Teils der Nordchinesischen Tiefebene und der Region des Jangtse-Deltas, erwies sich im Untersuchungszeitraum als die Hauptquellenregionen für CH2Cl2 (Abb. 3). Diese Regionen tragen auch am meisten zum Anstieg zwischen der Zeit vor 2012 und nach 2015 bei (Abb. 3c), insbesondere die Region des Jangtse-Deltas, die aus den bevölkerungsreichen Provinzen Zhejiang, Jiangsu, Shanghai und Anhui besteht. Die jährlichen Provinzemissionen werden in den Zusatzinformationen (Ergänzungsdaten 2) dargestellt. Die Emissionen aus Jiangsu und Zhejiang gehören zu den höchsten im Untersuchungszeitraum und tragen zusammen etwa 20–30 % zu den nationalen Gesamtemissionen bei. Außerdem weisen sie mit 37 (30–44) Gg pro Jahr den größten Anstieg zwischen den beiden Zeiträumen auf 24 (18–30) Gg pro Jahr oder eine Rate von 164 (104–200) % bzw. 85 (53–109) %. Da schätzungsweise 70–90 % der weltweiten CH2Cl2-Emissionen aus anthropogenen Quellen stammen19,34, ist die Feststellung hoher Emissionen aus diesen großen Bevölkerungszentren nicht überraschend. Ebenso gibt es große Emissionen aus Shandong und Hebei, hochindustrialisierten Regionen in der Nordchinesischen Tiefebene, wo bereits hohe Mengen an Halogenkohlenwasserstoffen, einschließlich CH2Cl2, in der Atmosphäre nachgewiesen wurden35. Shandong und Hebei tragen zusammen etwa 15–20 % der nationalen Gesamtemissionen bei, mit einem Anstieg zwischen den beiden Zeiträumen von 20 (14–25) Gg pro Jahr und 18 (14–21) Gg pro Jahr oder einer Rate von 82 ( 46–107) % bzw. 65 (47–80) %. Zwischen den beiden Zeiträumen kommt es zu einem Anstieg der Emissionen aus dem Sichuan-Becken (ca. 103–108° E, 28–32° N) (Abb. 3c), obwohl dies aufgrund fehlender Messungen aus der näheren Umgebung relativ unsicher ist Standort Jiangjin (JGJ) vor 2017. Die räumliche Verteilung von Regionen mit hohen Emissionen oder großem Wachstum über den Zeitraum hinweg ist unempfindlich gegenüber der a priori-Verteilung der Emissionen, die in der Inversion verwendet wird (ergänzende Abbildung 5). Die meisten Chlormethanfabriken in China befinden sich in der Provinz Shandong, im Jangtse-Delta und im Sichuan-Becken (Abb. 3), was mit den Schlüsselregionen übereinstimmt, die in dieser Studie hohe Emissionen und einen Emissionsanstieg aufweisen. Frühere Studien36,37 haben über erhebliche diffuse Emissionen aus Chlormethananlagen berichtet.

a Die durchschnittlichen Emissionen von CH2Cl2 im Zeitraum 2011–2012. b Die durchschnittlichen Emissionen von CH2Cl2 im Zeitraum 2015–2019. c Der Unterschied zwischen a und b. Die beiden Zeiträume werden durch den raschen Anstieg der Emissionen aus China in den Jahren 2012–2015 getrennt. Schwarze Punkte in den Abbildungen stellen Messstellen dar, die während dieses Zeitraums aktiv waren; Rosa Dreiecke sind die bekannten Chlormethan-Fabriken in China. Die räumliche Verteilung für jedes Jahr ist in der ergänzenden Abbildung 8 dargestellt. Der Unterschied zwischen der räumlichen Verteilung der mittleren Top-Down- und A-priori-Emission ist in der ergänzenden Abbildung 9 dargestellt.

Es gibt starke Hinweise darauf, dass Cl-haltiges VSLS, insbesondere CH2Cl2, erheblich zum stratosphärischen Chlor6,7 und damit zum stratosphärischen Ozonabbau6,8,20 beiträgt. Der Beitrag von Cl-VSLS zum gesamten stratosphärischen Chlor ist in den letzten Jahrzehnten um bis zu 50 % gestiegen1,7. In dieser Studie wurde im Zeitraum 2011–2019 ein erheblicher Anstieg der globalen CH2Cl2-Stoffmengenanteile und -Emissionen beobachtet, der derzeit vom Anstieg der Emissionen aus China dominiert wird. Die durchschnittliche globale Wachstumsrate des Stoffmengenanteils zwischen 2011 und 2019 liegt nahe an einem Szenario mit „hohem Wachstum“, das in einer Modellstudie von Hossaini et al.6 verwendet wurde, was unter der Annahme von Stoffmengenanteilen zu einer Verzögerung der Ozonerholung in der Antarktis um 17 bis 30 Jahre führte (oder Emissionen) stiegen weiterhin mit dieser Rate an (siehe das erste Szenario in Methoden). Wie wir hier zeigen, scheint es in den späteren Jahren unseres Untersuchungszeitraums zu einer Verlangsamung des Anstiegs sowohl der globalen Emissionen als auch der Emissionen Chinas gekommen zu sein, was darauf hindeuten könnte, dass solch extreme Wachstumsraten nicht anhaltend sein werden. Wenn die globalen Emissionen in Zukunft nicht weiter ansteigen, sondern nahe dem Niveau von 2019 bleiben, könnte sich die Erholung des stratosphärischen Ozons in der Antarktis auf das Niveau von 1980 im Vergleich zum Szenario ohne CH2Cl2-Emissionen von Hossaini et al.6 um etwa fünf Jahre verzögern (siehe). das zweite Szenario in Methoden). Diese Auswirkungen sind vergleichbar oder sogar größer als die Verzögerung der Ozonerholung in der Antarktis, die durch den jüngsten unerwarteten Anstieg der CFC-11-Emissionen38 oder den kürzlich festgestellten Anstieg der CHCl3-Emissionen39 verursacht wurde. Hervorzuheben ist, dass unsere Schätzungen auf den Ergebnissen einer Sensitivitätsstudie6 basieren, bei der die Verzögerung der Ozonerholung in der Antarktis anhand eines Szenarios ohne CH2Cl2-Emissionen berechnet wurde. Eine genauere Quantifizierung der Auswirkungen nur der Emissionen aus China oder der Auswirkungen des Emissionsanstiegs zwischen 2011 und 2019 würde eine spezielle Modellstudie erfordern, die den Rahmen dieser Arbeit sprengen würde.

Die Hauptregionen der CH2Cl2-Emissionen in China und ihr Anstieg im Untersuchungszeitraum stimmen in hohem Maße mit den Standorten wirtschaftlich entwickelter und industrialisierter Regionen überein, was eine erhebliche anthropogene Quelle für Emissionen in China bestätigt. Diese Feststellung wird durch die Bottom-up-Bestandsaufnahme dieser Studie gestützt, bei der der Einsatz von CH2Cl2 als emittierendes Lösungsmittel, wie z. B. beim Malen oder Kleben, für den Großteil der Emissionen und deren Anstieg verantwortlich ist. Die Hauptregionen stimmen auch mit Standorten bekannter Chlormethanfabriken überein (siehe Abb. 3). Bemerkenswerterweise wurden kürzlich erhebliche Emissionen von zwei weiteren Chlormethanen, CHCl339 und CCl427,40, aus denselben Regionen gemeldet. Der Zeitpunkt der erhöhten Emissionen von CHCl3 und CCl4 ähnelt auch dem in dieser Studie festgestellten Anstieg von CH2Cl2, obwohl die Emissionen von CCl4 im Jahr 2017 im Gegensatz zu den Emissionen von CH2Cl2 zurückgingen. Diese Korrelationen deuten auf einen gemeinsamen Zusammenhang zwischen den CH2Cl2-Emissionen und der Chlormethanindustrie im Allgemeinen in China hin. Da CH2Cl2, CHCl3 und CCl4 gleichzeitig in einem Verhältnis zwischen 40:60 und 60:40 für CH2Cl2/CHCl3 produziert werden (wobei CCl4 als unvermeidbares Nebenprodukt bei ~4 % entsteht41), führt eine Erhöhung der Produktion von CHCl2 zwangsläufig dazu eine Produktionssteigerung für alle Chlormethanverbindungen. Der Anstieg der allgemeinen Chlormethanproduktion, der durch die wachsende Wirtschaft in China vorangetrieben werden könnte, dürfte daher zu einem Anstieg der CH2Cl2-Emissionen führen. Dies erklärt die starke Korrelation zwischen Chlormethan-Emissionen, dem Bruttoinlandsprodukt und der wachsenden Chlormethan-Produktion in China (ergänzende Abbildung 6).

Es gibt Anzeichen dafür, dass die Emissionen in naher Zukunft möglicherweise nicht mehr so schnell ansteigen werden. Die gesamte Chlormethanproduktion in China ging zwischen 2018 und 2019 aufgrund des aktuellen Überangebots und der geringen Gewinnmargen innerhalb der Branche zurück33. Die CH2Cl2-Emissionen aus China werden von der Verwendung emittierender Lösungsmittel und dem PU-Schaumsektor dominiert, gefolgt von der pharmazeutischen Verwendung, Produktionsleckagen und der Verwendung von Rohstoffen (ergänzende Abbildung 4b, siehe auch Feng et al.17). Die Verwendung von CH2Cl2 ist in mehreren Sektoren durch kürzlich veröffentlichte nationale Vorschriften in China eingeschränkt, beispielsweise in der Pharma-42-, Maler-43- und Klebstoffindustrie44, als Teil von Kontrollmaßnahmen für flüchtige organische Verbindungen (VOCs), die den Vorschriften in den USA ähneln45 . und Europa46. Die aktuellen Vorschriften in China beschränken jedoch lediglich die Konzentrationen von CH2Cl2 in Verbraucherprodukten oder die Freisetzungsraten aus industriellen Prozessen und beschränken weder die Gesamtproduktion noch den Gesamtverbrauch. In vielen Sektoren gibt es neue Ersatzstoffe für CH2Cl2, um diese Vorschriften einzuhalten, und zwar größtenteils, um die Toxizität von CH2Cl2 zu vermeiden, einschließlich Estern in Klebstoffen sowie Methylbenzol (Toluol)-Verdünnungsmitteln und wasserbasierten Reinigungsmitteln bei der Verwendung von emittierenden Lösungsmitteln33. Daher dürfte die Nachfrage nach CH2Cl2 in diesen Sektoren künftig zurückgehen. Im Gegensatz dazu dürfte der Rohstoffeinsatz von CH2Cl2 für die HFC-32-Produktion in den kommenden Jahren zunehmen, was auf die steigende Nachfrage nach relativ kurzlebigen und nicht ozonschädigenden Kältemitteln mit niedrigem GWP zurückzuführen ist. Eine starke Korrelation zwischen erhöhten Konzentrationen von HFC-32 und CH2Cl2 in Indien18 wurde als Hinweis auf CH2Cl2-Emissionen aus Aktivitäten im Zusammenhang mit der Produktion von HFC-32 angesehen.

Da die CH2Cl2-Emissionen in Europa und Nordamerika zurückgehen21, werden die Emissionen aus den Entwicklungsländern einen wachsenden Einfluss auf die globalen CH2Cl2-Emissionen haben. Zusätzlich zum Anstieg der Emissionen aus China wurde ein potenzieller Anstieg der CH2Cl2-Emissionen aus Indien identifiziert, basierend auf Emissionsschätzungen von 20,3 Gg pro Jahr im Jahr 200847 und 96,5 Gg pro Jahr im Jahr 201618. Das Ausmaß dieses Anstiegs ist relativ Aufgrund der methodischen Unterschiede in den beiden Studien ist der Wert unsicher und im Vergleich zum abgeleiteten Anstieg aus China gering. Da unsere Studie jedoch zeigt, dass der Anstieg der Emissionen aus China mit dem gleichzeitigen globalen Anstieg übereinstimmt, ist es möglich, dass ein Anstieg der Emissionen Indiens einen Rückgang in Nordamerika und Europa ausgeglichen hat. Unter Verwendung unserer geschätzten Emissionen für China und der Schätzungen für Indien im Jahr 201618 machten sie zusammen etwa 60 % der von Claxton et al.21 geschätzten gesamten asiatischen Emissionen aus. Die restlichen ca. 40 % stammen wahrscheinlich aus einer Kombination von Emissionen von Land und Meer, obwohl die genaue Aufschlüsselung der Emissionen aufgrund der Unterschiede in der Methodik und Messkalibrierung in den verschiedenen Studien sehr unsicher ist. Emissionen aus Ost- und Südasien können aufgrund der asiatischen Monsunzirkulation schneller in die Stratosphäre gelangen als Emissionen aus anderen Teilen der Welt4,8,11,12,13,14,15 und stellen daher eine größere Bedrohung für die Stratosphäre dar Ozon als ähnliche Emissionen aus anderen Regionen. Angesichts der Tatsache, dass die atmosphärischen Stoffmengenanteile und Emissionen vieler langlebiger ozonschädigender Substanzen infolge des Montrealer Protokolls erheblich zurückgegangen sind, ist die Auswirkung von unreguliertem CH2Cl2 auf die Ozonschicht, die in dieser Studie schätzungsweise die Ozonerholung in der Antarktis um 5 verzögert –30 Jahre abhängig von unterschiedlichen Zukunftsszenarien, ist von zunehmender Bedeutung. Sollten die Emissionen weiter zunehmen, könnte CH2Cl2 in den kommenden Jahrzehnten mit denen kontrollierter ozonabbauender Stoffe (z. B. FCKW und H-FCKW) konkurrieren6,36. Daher wird eine kontinuierliche oder erweiterte Überwachung von CH2Cl2 und anderen VSLS, insbesondere in Ost- und Südasien, erforderlich sein, um ihren wachsenden Beitrag zum globalen Ozonabbau zu bestimmen.

Beobachtungen des atmosphärischen Stoffmengenanteils wurden an neun Stationen in ganz China durchgeführt, die von der China Meteorological Administration (CMA) betrieben werden. Zu den Standorten gehören Akedala (AKD) in der Provinz Xinjiang, Nordwestchina, Lin'an (LAN) in der Jangtse-Deltaregion, Ostchina, Jiangjin (JGJ) im Sichuan-Becken, Südwestchina, Shangri-La (XGL) am Yunnan -Guizhou-Plateau, Südwestchina, Jinsha (JSA) in Zentralchina, Longfengshan (LFS) in der nordostchinesischen Tiefebene, Berg Waliguan (WLG) auf dem Qinghai-Tibet-Plateau, Nordwestchina, Xinfeng (XFG) im Perlflussdelta Region, Südchina und Shangdianzi (SDZ) in der Nordchinesischen Tiefebene. Die Stationsinformationen sind in der Ergänzungstabelle 1 zusammengefasst. Detaillierte Beschreibungen für LAN, LFS, WLG, SDZ, XGL und JGJ finden Sie in früheren Studien 48, 49. Alle Standorte mit Ausnahme von JGJ und LAN sind mehr als 20 km von den nächstgelegenen Industriegebieten entfernt und an erhöhter Stelle gelegen, um gut gemischte Hintergrundluft zu untersuchen, während JGJ und LAN etwa 10 km von ihrem nächstgelegenen Industriegebiet entfernt liegen.

Das Probenahme- und Analyseverfahren wurde bereits beschrieben48,49 und wird hier kurz zusammengefasst. Wöchentliche Flaschenluftproben wurden bei AKD, LFS, JSA, SDZ, WLG, XFG und XGL und tägliche Proben bei JGJ gesammelt. Für LAN wurden vor Dezember 2018 wöchentlich und danach täglich Luftproben entnommen. Umgebungsluft wurde durch ein Probenahmerohr mit 10 mm Außendurchmesser (Synflex-1300, Eaton, USA) in 3-L-Edelstahlkanister (X23-2N, LabCommerce, Inc., USA) von den Spitzen der Türme an jeder Probenahmestelle gepumpt eine Membranpumpe (KNF-86, KNF Neuberger, Deutschland) und dann an das CMA-Labor in Peking geschickt. Anschließend wurden in jeder Luftprobe die Molenanteile einer breiten Palette von Spurengasen, darunter CH2Cl2, in trockener Luft gemessen. Zusätzlich zu den oben genannten Stationsprobennahmen wurden vor August 2012 und nach Dezember 2015 im Rahmen des AGAGE-Netzwerks alle zwei Stunden In-situ-Messungen am SDZ durchgeführt22. Das Probenahmeverfahren für In-situ-Messungen ist das gleiche wie für die oben erwähnte Kolbenluftprobenahme, mit der Ausnahme, dass Luft aus einem nahegelegenen Turm direkt in das Analysesystem gepumpt wurde. Die dreijährige Lücke in den SDZ-In-situ-Daten war auf eine Systemstörung zurückzuführen. Alle Kolbenluft- und In-situ-Analysen wurden mit einem „Medusa“-Gaschromatographiesystem mit massenspektrometrischem Detektor (Agilent 6890/5975B, USA)50,51 durchgeführt. Jede 2-Liter-Umgebungsluftprobe wurde durch Analysen eines Referenzgases (des Arbeitsstandards) ergänzt, um kurzfristige instrumentelle Abweichungen zu berücksichtigen. Alle CH2Cl2-Messungen wurden relativ zur Kalibrierungsskala SIO-14 (Scripps Institution of Oceanography)22 angegeben. Die Wiederholbarkeit für CH2Cl2-Messungen wird auf 0,8 bzw. 2 % für In-situ- bzw. Kolbenluftmessungen geschätzt. Die In-situ-Messungen von SDZ wurden alle 24 Stunden gemittelt, um die Korrelation innerhalb der In-situ-Messungen und den Rechenaufwand bei der Inversion zu reduzieren. Infolgedessen wurden nach der erneuten Abtastung insgesamt 4661 Messungen in der Inversion verwendet.

Die an diesen Standorten durchgeführten Messungen reagieren empfindlich auf Oberflächenemissionen aus den meisten Teilen Chinas (ergänzende Abbildung 7), was es möglich macht, die gesamten nationalen Emissionen aus China mithilfe einer inversen Modellierung abzuleiten. Die mittlere Empfindlichkeit der Standorte in jedem Jahr änderte sich im Laufe des Zeitraums nicht wesentlich, obwohl nach 2017 mehrere neue Messstandorte eingerichtet und integriert wurden. Die regionale Umkehrung wurde wiederholt, wobei nur Beobachtungen von den fünf Standorten verwendet wurden, die während des gesamten Untersuchungszeitraums in Betrieb waren zeigen, dass die abgeleiteten regionalen Emissionen relativ unempfindlich gegenüber der Anzahl der Messstellen in der Inversion sind (ergänzende Abbildung 3).

Unter Ausnutzung der linearen Beziehung zwischen Emissionen und beobachteten Stoffmengenanteilen kann das Vorwärtsmodell wie folgt ausgedrückt werden:

wobei y ein Vektor ist, der die Beobachtungen enthält; x beschreibt eine Skalierung einer A-priori-Schätzung; H ist die entsprechende Empfindlichkeitsmatrix, die die Empfindlichkeiten atmosphärischer Beobachtungen gegenüber den Oberflächenemissionen innerhalb des regionalen Bereichs und gegenüber den Randbedingungen am Rand des Bereichs zu diesem Beobachtungszeitpunkt darstellt; e stellt die zufällige Fehlerkomponente dar.

In dieser Studie wurden die Empfindlichkeiten anhand von 30-Tage-Rückwärtstrajektorien geschätzt, die vom UK Met Office Numerical Atmospheric-dispersion Modeling Environment (NAME)52-Modell ausgegeben wurden. NAME ist ein Lagrange-Partikeldispersionsmodell, das die Advektion und turbulente Diffusion hypothetischer Partikel in der Atmosphäre simuliert. Die zur Steuerung des Modells verwendeten meteorologischen Felder wurden vom britischen Met-Büro Unified Model53 bezogen, mit zunehmender räumlicher Auflösung über den gesamten Untersuchungszeitraum von 0,352° auf 0,141° Längengrad und 0,234° auf 0,094° Breitengrad und einer konstanten zeitlichen Auflösung von 3 Stunden . Der Rechenbereich in der Studie wurde so gewählt, dass er auf 5° S und 74° N sowie 55° E und 192° E begrenzt ist, was groß genug ist, um den Partikeltransport in China zu simulieren. An jedem Standort wurden Partikel mit einer Rate von 20.000 Partikeln pro Stunde aus dem Probenahmeeinlass innerhalb eines vertikalen Bereichs von ± 10 m freigesetzt und dann 30 Tage lang zeitlich rückwärts transportiert (oder bis die Partikel den Bereich verließen, was der Fall war). für die überwiegende Mehrheit der Partikel). Alle Partikel wurden über die Dauer einer bestimmten Simulation als inert betrachtet. Während die Lebensdauer von CH2Cl2 einen gewissen chemischen Verlust während einer 30-Tage-Simulation zulässt, zeigten frühere Arbeiten39, dass die Einbeziehung eines chemischen Verlustschemas für Gase mit einer Lebensdauer von ~5–6 Monaten die inversen Ergebnisse nicht wesentlich veränderte (<1 %, was wesentlich kleiner ist als andere geschätzte Unsicherheiten im System). Es wurde angenommen, dass Partikel mit Oberflächenemissionen interagieren, wenn sie sich in den untersten 40 m der Atmosphäre befinden54.

Die anfänglichen Schätzungen der gesamten A-priori-Emissionen für China und den gesamten Bereich wurden aus einer Bottom-up-Inventaranalyse der CH2Cl2-Emissionen in China17 und einer Top-down-Schätzung der globalen CH2Cl2-Emissionen21 (bei der keine der Daten von verwendet wurden) angepasst unserer Studie). Die Werte sind in der Ergänzungstabelle 2 aufgeführt. Die Werte innerhalb und außerhalb Chinas (definiert als die Werte der gesamten Domäne abzüglich der Werte Chinas) wurden unabhängig voneinander als Funktion der Nachtlichtdichte über das zugrunde liegende Raster innerhalb und außerhalb Chinas verteilt Daten aus dem NOAA DMSP-OLS (Defense Meteorological Program-Operational Line-Scan System, https://ngdc.noaa.gov/eog/data/web_data/v4composites/). Nachtlichter (dh anthropogene Beleuchtung, die bei Dunkelheit aus dem Weltraum beobachtet werden kann) stellen eine ungefähre Darstellung der Bevölkerungs- und Industrialisierungsdichte dar und werden daher als sinnvoller Indikator für CH2Cl2-Emissionen angesehen55. Das zugrunde liegende Gitter wurde mithilfe eines Quadtree-Algorithmus56 in 150 Basisfunktionen aggregiert, die durch den a priori-Beitrag jeder Region zur Verbesserung des Molenbruchs bestimmt wurden. Dieser Algorithmus führt zu Basisfunktionen mit höherer Auflösung in Regionen mit einem größeren a priori-Beitrag zum oben genannten Basislinien-Molenbruch (d. h. in solchen, die sich in der Nähe der Messstandorte befinden und/oder in solchen, die hohe Emissionen aufweisen). Die monatlichen Molenbruchwerte an den vier Grenzen des Gebiets wurden mit dem atmosphärischen Transportmodell TOMCAT geschätzt57. Die A-priori-Molenbrüche am Domänenrand wurden unter Verwendung ihres nächsten Nachbarn auf die NAME-Ausgabeauflösung interpoliert.

In dieser Studie wurde eine hierarchische Bayes'sche Inferenzmethode verwendet, um die CH2Cl2-Emissionen abzuschätzen, wie in Gleichung (1) gezeigt. (2).

In der Gleichung ist p(x, θ|y) die A-posteriori-Wahrscheinlichkeit von x, die Emissionen und Randbedingungen enthält, und die Hyperparameter θ stellen den unsicheren Modellfehler dar. Messdaten werden im Vektor y gespeichert. p(y|x, θ) ist die Wahrscheinlichkeit, die einer multivariaten Gaußschen Verteilung folgt. Die vorherige Verteilung von x und θ ist in p(x, θ) enthalten. Detailliertere Informationen zu dieser Methode finden Sie in früheren Studien54,58.

Bei der Inversion schätzen wir die unabhängigen Skalierungsfaktoren für x und die Hyperparameter θ in jedem Jahr. Es wurde angenommen, dass die vorherige Verteilung von x sowohl für die Skalierung der A-priori-Emissionen als auch für die Randbedingungen einer logarithmischen Normalverteilung mit einem Mittelwert und einer Standardabweichung von 1 folgt, was ziemlich wenig aussagekräftig ist, die Skalierung jedoch angemessen auf realistisch (eins) beschränkt Größenordnung) Emissionen. Die Emissionen wurden in jedem Jahr als konstant angenommen und durch Anpassung des Skalierungsfaktors während der Inversion geschätzt. Für Randbedingungen wurde die Größe der TOMCAT-Molenbrüche in der Inversion an jeder Grenze nach oben und unten skaliert (z. B. Lunt et al.54). Die Modellmessunsicherheiten in den Schätzungen bestehen aus zwei Teilen: bekannten Messunsicherheiten, also der Wiederholbarkeit von Messungen, und dem Modellfehler, der unbekannt ist und geschätzt werden muss. Die unbekannten Modellfehler wurden als Hyperparameter θ in der Inversion geschätzt, deren vorherige Verteilungen einer gleichmäßigen Verteilung folgten und für jeden Standort geschätzt wurden, wobei ihre Grenzen nach einer vorläufigen Analyse festgelegt wurden. Am SDZ wurden die Modellfehler für die Kolbenprobenahme und die In-situ-Messung in der Inversion separat geschätzt.

Zur Lösung der a-posteriori-Parameter wurde eine Markov-Chain-Monte-Carlo-Methode (MCMC) verwendet, die dem Ansatz von Say et al.55 folgt. Jeder Ausgabeparameter und Hyperparameter wurde aus Markov-Ketten mit 2,5 × 105 Schritten abgetastet, die mit einem zweistufigen Sampler unter Verwendung eines No-U-Turn-Samplers (NUTS)59 für die Emissionen und Randbedingungen und eines Slice-Samplers60 für erstellt wurden die Hyperparameter. Dieses System wurde mit dem PyMC3-Softwarepaket61 implementiert. Die ersten 50.000 Schritte in der Kette wurden als „Einbrennen“ entfernt und 1,25 × 105 Schritte wurden vor der Probenahme verwendet und anschließend verworfen, um den Algorithmus abzustimmen. Wir präsentieren unsere jährlichen Inversionsergebnisse als Mittelwerte und die entsprechenden 68 %-Unsicherheitsintervalle (16–84 %, was 1 Standardabweichung für Gaußsche Unsicherheiten entspricht), die aus der posteriori-Verteilung der Emissionen abgeleitet wurden. Die verbesserten Beobachtungen über den Basiswerten können durch die abgeleiteten Emissionen in dieser Studie gut reproduziert werden (ergänzende Abbildung 1).

Es wurden Inversionen mit unterschiedlichen Größenordnungen (0,5- bis 2-fache der anfänglichen A-priori-Schätzung) oder räumlichen Verteilungen (gleichmäßig verteilt oder nach Population verteilt) der A-priori-Emissionen durchgeführt, um zu zeigen, dass die Ergebnisse einigermaßen unempfindlich gegenüber der Wahl der a-priori-Emissionen sind (ergänzende Abbildung). . 2 und ergänzende Abb. 5). Die Emissionen wurden auch ohne vorherige Informationen geschätzt, mit Ausnahme einer positiven Einschränkung für die zu vergleichenden Emissionen (ergänzende Abbildung 2b).

Neue Bottom-up-Schätzungen wurden im Anschluss an eine frühere Studie17 mit einigen Modifikationen berechnet. Es wurde angenommen, dass die CH2Cl2-Emissionen in China aus fünf Sektoren stammen: (a) Produktionslecks; (b) Rohstoffverwendung; (c) Pharmaindustrie; (d) emittierende Lösungsmittel und (e) Nebenproduktemissionen. Die Emissionen wurden nach Gl. berechnet. (3),

Dabei ist Ei die Emission von CH2Cl2 im Sektor i, Ai das Aktivitätsniveau von CH2Cl2 in diesem Sektor und EFi die entsprechenden Emissionsfaktoren. Die in dieser Studie verwendeten Emissionsfaktoren und Aktivitätsniveaudaten sind in den Ergänzungstabellen 3 und 4 aufgeführt. Die gesamten Produktions- und Verbrauchsdaten wurden von CCAIA33 bezogen. Für Sektor (a) ist das Aktivitätsniveau die Gesamtproduktion von CH2Cl2 in jedem Jahr. Das Aktivitätsniveau für Sektor (b) ist der Verbrauch von CH2Cl2, das als Ausgangsstoff für die HFC-32-Produktion verwendet wird und sich aus der HFC-32-Produktion in jedem Jahr ergibt. Das Aktivitätsniveau für die pharmazeutische Industrie, Sektor (c), ist der CH2Cl2-Verbrauch in diesem Sektor, geschätzt anhand des Gesamtverbrauchs in jedem Jahr, und der Emissionsfaktor wurde anhand der Rate der Lösungsmittelrückgewinnung und Abfallbehandlung in der pharmazeutischen Industrie geschätzt . Alle anderen Endanwendungen wurden in dieser Studie als zu 100 % emittierend betrachtet, was als „emissives Lösungsmittel“ bezeichnet wird, Sektor (d) (die Verwendung als Treibmittel für Polyurethanschaum war in diesem Sektor enthalten). Es wurde angenommen, dass CH2Cl2 in diesen Emissionssektoren innerhalb von zwei Jahren vollständig freigesetzt wird (50 % in jedem Jahr). Allerdings wurde für 2013 davon ausgegangen, dass die Emissionen aus dem Lösungsmittelsektor aufgrund fehlender Daten im Vorjahr dem gesamten Lösungsmittelverbrauch in diesem Jahr entsprechen. In dieser Studie umfassen die Nebenproduktemissionen im Sektor (e) die Emissionen aus der Kohleproduktion und -verbrennung sowie aus der Eisen- und Stahlproduktion. Der Nebenproduktemissionssektor leistet nur einen geringen Beitrag zu den Gesamtemissionen17,62. Die Nebenproduktemissionen wurden berechnet, indem die Aktivitäten in jedem Prozess mit den entsprechenden Emissionsfaktoren multipliziert wurden.

Bei der Bottom-up-Bestandsschätzung gingen wir für alle in dieser Studie verwendeten statistischen Aktivitätsdaten von einer Normalverteilung mit einer Unsicherheit von 5 % aus. Zur Berechnung der Bottom-up-Emissionen und Unsicherheiten wurde eine Monte-Carlo-Methode mit 100.000 Proben eingesetzt.

Die globalen Emissionen von CH2Cl2 (2011–2019) wurden mithilfe des AGAGE-12-Box-Modells geschätzt23,24, wobei zuvor veröffentlichte Werte bis 20161 aktualisiert wurden. Kurz gesagt, das 12-Box-Modell unterteilt die Atmosphäre in drei vertikale Ebenen, die an der Oberfläche begrenzt sind und 500 hPa betragen und 200 hPa. Jede Ebene besteht aus vier Breitengradbändern, die bei 30° N, dem Äquator und 30° S getrennt sind. Die Lebensdauer von CH2Cl2 im 12-Box-Modell, die hauptsächlich durch die Reaktion mit einem sich jährlich wiederholenden OH-Feld23 und Geschwindigkeitskoeffizienten63 bestimmt wird, betrug 6 Monate. Monatliche Basismessdaten von fünf AGAGE-Hintergrundmessstandorten22, nämlich Mace Head, Irland (53,3° N, 9,9° W), Trinidad Head, Kalifornien, USA (41,1° N, 124,2° W), Ragged Point, Barbados (13,2° N). , 59,4° W), Cape Matatula, Amerikanisch-Samoa (14,2° S 170,7° W) und Cape Grim, Tasmanien, Australien (40,7° S, 144,7° E), wurden simuliert und die Emissionen wurden mithilfe einer Bayes'schen Methode abgeleitet, bei der die Emissionen ermittelt wurden Die Wachstumsrate war von vornherein begrenzt64. Diese Einschränkung wurde als sehr schwach gewählt, sodass angenommen wurde, dass die a priori jährliche Emissionsänderung null plus oder minus 20 % der von Xiao et al. geschätzten globalen Emissionen beträgt.65 Systematische Unsicherheiten, einschließlich des Fehlers aufgrund der Lebensdauer (20 %), des Transports (1 %) und der Kalibrierungsunsicherheit (3 %), sind in der Emissionsschätzung64 enthalten (obwohl der Unterschied zwischen den AGAGE- und NOAA-Kalibrierungsskalen von ~10 % erheblich ist). größer als 3 %, die Gründe für diesen Unterschied sind jedoch nicht bekannt).

Die Auswirkungen der Erhöhung von CH2Cl2 auf die globale Ozonerholung wurden bereits zuvor von Hossaini et al.6 untersucht. In dieser Studie wurden drei Sensitivitätsszenarien berücksichtigt, um eine mögliche Verzögerung der durch CH2Cl2 verursachten Erholung des antarktischen Ozonlochs auf das Niveau vor den 1980er Jahren zu untersuchen: In Szenario 1 würden die zukünftigen CH2Cl2-Molenbrüche an der Oberfläche mit der im Jahr 2004 beobachteten mittleren Rate zunehmen –2014, was zu einer Verzögerung von 17 bis 30 Jahren beim Rückkehrdatum des antarktischen Ozonlochs führt; In Szenario 2, einem extremen Wachstumsszenario, würde der zukünftige CH2Cl2-Molenbruch an der Oberfläche weiterhin mit der durchschnittlichen Rate von 2012–2014 zunehmen. In diesem Fall wird das Ozonloch in der Antarktis bis zum Ende dieses Jahrhunderts nicht wieder das Niveau vor den 1980er Jahren erreichen. In Szenario 3 würden die Stoffmengenanteile von CH2Cl2 an der Oberfläche konstant auf dem Niveau von 2016 bleiben, was zu einer Verzögerung von etwa fünf Jahren führen würde.

In unserer Studie werden zwei Szenarien diskutiert, die auf zwei der Szenarien von Hossaini et al.6 basieren. Im ersten Szenario werden die zukünftigen globalen CH2Cl2-Stoffmengenanteile weiterhin mit der aktuellen mittleren Rate zunehmen, die im Untersuchungszeitraum (2011–2019) beobachtet wurde, was einem Szenario mit „hohem Wachstum“ entspricht. Dieses Szenario entspricht in etwa einem Szenario, bei dem die künftigen globalen CH2Cl2-Emissionen weiterhin mit der im Untersuchungszeitraum beobachteten aktuellen Durchschnittsrate ansteigen (die zukünftigen Emissionen werden linear mit der aktuellen Rate ansteigen, wenn sie mit einem Ein-Box-Modell geschätzt werden66). Die in dieser Studie abgeleitete mittlere Wachstumsrate der CH2Cl2-Molenbrüche in der 30–90°N-Halbhalbkugel im Zeitraum 2011–2019 (siehe Abschnitt „Globale Emissionsschätzung“ oben) beträgt 2,63 (2,25–3,01) ppt pro Jahr, ähnlich der Wachstumsrate in Szenario 1 von Hossaini et al.6, das 2,85 ppt pro Jahr (30–60°N) beträgt. Dieses Szenario deutet darauf hin, dass wir derzeit Szenario 1 von Hossaini et al.6 folgen, und wenn dies auch in Zukunft so weitergeht, könnte es zu einer Verzögerung von 17 bis 30 Jahren bei der Erholung des antarktischen Ozonlochs kommen.

In einem zweiten Szenario werden die künftigen globalen CH2Cl2-Stoffmengenanteile auf den Werten von 2019 bleiben, was einem „moderaten“ Szenario entspricht. Angesichts der kurzen Lebensdauer von CH2Cl2 bedeuten konstante globale mittlere Stoffmengenanteile über Zeiträume von etwa einem Jahr oder länger in sehr guter Näherung konstante Emissionen. Der Anstieg sowohl der globalen Emissionen als auch der Emissionen aus China – der derzeit beobachteten vorherrschenden Quelle – scheint sich in den letzten Jahren verlangsamt zu haben (siehe Ergebnisse und Abb. 2a). Daher würde dieses „moderate“ Szenario daraus resultieren, dass das Plateau der Emissionen auch in Zukunft anhält. Zufällig für unsere Berechnung ist der globale mittlere Molenbruch 2019 aus dem AGAGE-Netzwerk dem Wert aus dem Jahr 2016 aus dem NOAA-Netzwerk, der zur Konstruktion der Szenarien in Hossaini et al. verwendet wurde, sehr ähnlich.6. Dies liegt daran, dass Kalibrierungsunterschiede zwischen den Netzwerken das Wachstum in diesem Zeitraum ausgleichen1. Daher können wir davon ausgehen, dass unser „moderates“ Szenario in etwa dem Szenario 3 in Hossaini et al.6 entspricht. In diesem Fall beträgt die geschätzte Verzögerung bis zur Wiederherstellung des antarktischen Ozonlochs etwa fünf Jahre.

Messdaten von CH2Cl2 von AGAGE-Standorten können unter http://agage.mit.edu abgerufen werden. Messdaten für den Kolben und die In-situ-Standorte von CMA sowie die in der Bottom-up-Analyse verwendeten Inventardaten finden Sie in den Zusatzinformationen. Für die Verwendung der CMA-Messdaten in Veröffentlichungen, Berichten oder Präsentationen müssen sich die Benutzer zunächst an BY ([email protected]) wenden, um Ihre Interessen zu besprechen.

Die Lizenz zur Nutzung von NAME ist auf Anfrage beim britischen Met Office oder auf Anfrage bei AJM ([email protected]) erhältlich. Der Code für die regionale hierarchische Bayes'sche Inversion sowie alle Ein- und Ausgänge sind auf Anfrage bei MA ([email protected]) und MR ([email protected]) erhältlich. Der AGAGE 12-Box-Modellcode ist auf Anfrage bei MR ([email protected]) erhältlich.

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Diese Arbeit wurde vom National Key Research and Development Program of China (Grant No. 2019YFC0214500) unterstützt. Wir sind dankbar für das Stationspersonal, das die In-situ-Messungen und die tägliche oder wöchentliche Kanisterprobenahme bei SDZ, WLG, LAN, LFS, XGL, JGJ, XGF, AKD, JSA unterstützt hat. Diese Arbeit profitierte von der technischen Expertise und Unterstützung des AGAGE-Netzwerks (Advanced Global Atmospheric Gases Experiment), einschließlich der Medusa GC/MS-Systemtechnologie, Kalibrierungen von CH2Cl2-Messungen und Netzwerkbetrieb, sowie von Dr. Martin Vollmer von den Schweizerischen Bundeslaboratorien für Materialwissenschaft und Technologie. Wir danken den Mitgliedern der Atmospheric Chemistry Research Group an der University of Bristol für ihre Unterstützung. Messungen an den AGAGE-Stationen Mace Head, Trinidad Head, Ragged Point, Cape Matatula und Cape Grim werden von der National Aeronautics and Space Administration (NASA) unterstützt (gewährt NNX-16AC98G an MIT und NNX16AC97G und NNX16AC96G an SIO). Unterstützung kommt auch vom britischen Ministerium für Geschäfts-, Energie- und Industriestrategie (BEIS, Vertrag 1537/06/2018 an die Universität Bristol) für Mace Head, der National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA, Vertrag RA-133-R15-CN). -0008 und 1305M319CNRMJ0028 an die University of Bristol) für Ragged Point und an die Commonwealth Scientific and Industrial Research Organization (CSIRO) und das Bureau of Meteorology (Australien) für Cape Grim. RH wird durch ein NERC Independent Research Fellowship (NE/N014375/1) und das NERC ISHOC-Projekt (NE/R004927/1) unterstützt. LMW und MR erhielten Mittel aus den NERC-Zuschüssen NE/M014851/1, NE/N016548/1 und NE/S004211/1, und LMW erhielt Mittel aus dem Forschungs- und Innovationsprogramm Horizon 2020 der Europäischen Union im Rahmen der Marie-Skłodowska-Curie-Zuschussvereinbarung Nr. 101030750 . ALG wurde vom UK Natural Environment Research Council (NERC) Independent Research Fellowship (NE/L010992/1) unterstützt.

Hochschule für Umweltwissenschaften und -technik, Peking-Universität, Peking, China

Minde An & Jianxin Hu

Fakultät für Chemie, Universität Bristol, Bristol, Großbritannien

Minde An, Luke M. Western, Daniel Say, Simon O'Doherty, Dickon Young und Matthew Rigby

Meteorologisches Beobachtungszentrum der China Meteorological Administration (MOC/CMA), Peking, China

Liqu Chen & Bo Yao

Lancaster Environment Centre, Lancaster University, Lancaster, Großbritannien

Tom Claxton und Ryan Hossaini

School of Geographical Sciences, University of Bristol, Bristol, Großbritannien

Anita L. Ganesan

Kompetenzzentrum für Umweltdatenwissenschaft, Lancaster University, Lancaster, Großbritannien

Ryan Hossain

Climate Science Centre, CSIRO Oceans and Atmosphere, Aspendale, VIC, Australien

Paul B. Krummel

Hadley Centre, Met Office, Exeter, Großbritannien

Alistair J. Manning

Scripps Institution of Oceanography, University of California San Diego, La Jolla, CA, USA

Jens Mühle & Ray F. Weiss

Zentrum für Global Change Science, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA, USA

Ronald G. Prinz

Abteilung für Atmosphären- und Ozeanwissenschaften und Institut für Atmosphärenwissenschaften, Fudan-Universität, Shanghai, China

Bo Yao

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BY und LC lieferten Messdaten von den neun CMA-Standorten. PBK, JM, S.O'D., RGP, RFW und DY lieferten Messungen von fünf AGAGE-Hintergrundstandorten. RH und TC lieferten a priori Randbedingungswerte und trugen zur Diskussion über die Auswirkungen auf das stratosphärische Ozon bei. MA führte die inverse Modellierung durch und interpretierte die Ergebnisse mit Unterstützung von LMW, DS, MR und ALGMR und lieferte die globalen Emissionsschätzungen aus dem AGAGE 12-Box-Modell. AJM trug zu einigen der NAME-Modellierung bei. MA leitete die Erstellung des Manuskripts mit Beiträgen von JH, BY, MR, LMW, DS, JM, RGP, RFW und allen anderen Autoren.

Korrespondenz mit Jianxin Hu, Bo Yao oder Matthew Rigby.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Qing Li, Sophie Godin-Beekmann und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

An, M., Western, LM, Say, D. et al. Rasanter Anstieg der Dichlormethan-Emissionen aus China, abgeleitet aus atmosphärischen Beobachtungen. Nat Commun 12, 7279 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27592-y

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Eingegangen: 11. Juni 2021

Angenommen: 30. November 2021

Veröffentlicht: 14. Dezember 2021

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-021-27592-y

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